本文以二苯并噻吩作为深度脱硫的目标物,使用金属离子改性Y型沸石的技术,研制具有选择性吸附能力的脱硫剂,并通过调节工艺参数,优化制备和吸附条件,进一步提高脱硫能力。本文首先通过实验选择效果较佳的单金属改性的NiY沸石作为研究对象,系统考察其性质及吸附性能,结果表明:NiY沸石的BET比表面积为585 m2/g,平均孔径为0.89 nm,大于DBT的动态分子直径0.8nm,有利于DBT分子进入沸石孔道而实现吸附;NiY沸石脱硫效果较好的原因是Ni2+与DBT发生π络合实现化学吸附;NiY沸石适宜的制备条件是使用溶液摩尔浓度为0.1 mol/L的Ni(NO3)2溶液作为离子交换液,离子交换温度为95℃,活化温度为450℃; NiY沸石吸附过程中,降低吸附温度,增大剂油比,有利于提高脱硫率;燃料油中的芳烃具有苯环结构,与DBT形成竞争吸附,影响NiY沸石吸附效果;25℃下,NiY沸石的吸附等温线使用Freundlich方程和Langmuir-Freundlich(L-F)方程拟合效果较好。由于芳烃类物质对NiY沸石吸附脱硫影响较大,本文再利用Ce4+离子对NiY沸石进行改性,制备双金属改性的NiCeY沸石,并系统考察其制备及吸附性能,结果表明:NiCeY沸石的BET比表面积为568 m2/g,平均孔径为0.88 nm,有利于DBT分子进入沸石孔道而实现吸附; NiCeY沸石中Ce4+离子与二苯并噻吩形成S-M配位键,与Ni2+产生协同作用,增强吸附脱硫能力,在甲苯干扰下,NiCeY沸石硫吸附量大于NiY沸石,证明其实际应用价值;NiCeY沸石适宜的制备条件是使用摩尔浓度为0.1mol/L的Ni(NO3)2和Ce(NO3)3溶液作为交换液,先交换Ni2+再交换Ce3+;吸附过程中增大剂油比,降低吸附温度,有利于提高NiCeY沸石的吸附性能;NiCeY沸石吸附实验中,使用Langmuir-Freundlich方程拟合25℃的吸附等温线效果最好,使用Freundlich方程拟合50℃的吸附等温线效果最好。
1 绪论 10-35
    1.1 燃料油脱硫的意义与技术 10-17
        1.1.1 硫化物的危害 10-11
        1.1.2 硫化物的性质 11-14
        1.1.3 国内外燃油含硫标准 14-15
        1.1.4 燃料油脱硫技术 15-17
    1.2 吸附脱硫技术 17-29
        1.2.1 吸附脱硫机理 18-21
        1.2.2 吸附脱硫模型 21-24
        1.2.3 脱硫吸附剂 24-26
        1.2.4 吸附脱硫工艺 26-29
    1.3 沸石脱硫技术的国内外研究进展 29-32
        1.3.1 沸石脱硫技术的国外研究进展 29-31
        1.3.2 沸石脱硫技术的国内研究进展 31-32
        1.3.3 研究进展特点 32
    1.4 论文研究内容 32-35
        1.4.1 研究目的 32
        1.4.2 研究意义 32-33
        1.4.3 研究内容 33
        1.4.4 技术路线 33-34
        1.4.5 研究创新点 34-35
2 实验部分 35-40
    2.1 实验所用主要试剂 35
    2.2 实验所用仪器和设备 35-36
    2.3 样品的制备 36-37
        2.3.1 沸石的制备 36-37
        2.3.2 模拟油的配制 37
    2.4 沸石的表征 37-38
        2.4.1 X 射线粉末衍射（XRD）表征 37
        2.4.2 电感耦合等离子体发射光谱（ICP）表征 37-38
        2.4.3 比表面积及孔道结构表征 38
    2.5 静态吸附脱硫实验 38
    2.6 硫含量的检测 38
    2.7 评价指标 38-40
3 NiY 沸石的制备及表征 40-52
    3.1 引言 40-41
    3.2 改性金属离子的选择 41-43
    3.3 制备条件对NiY 沸石性质的影响 43-48
        3.3.1 液相离子交换液浓度对NiY 沸石中含Ni 量的影响 43-44
        3.3.2 液相离子交换温度对NiY 沸石中含Ni 量的影响 44-45
        3.3.3 活化温度对NiY 沸石吸附性能的影响 45-48
    3.4 NiY 沸石的表征 48-50
        3.4.1 金属元素组成 48
        3.4.2 比表面积和孔道结构表征结果 48-49
        3.4.3 XRD 表征结果 49-50
    3.5 本章小结 50-52
4 NiY 沸石的吸附脱硫性能 52-59
    4.1 引言 52
    4.2 吸附条件对NiY 沸石脱硫性能的影响 52-55
        4.2.1 吸附温度对NiY 沸石脱硫性能的影响 52-53
        4.2.2 剂油比对NiY 沸石脱硫性能的影响 53-54
        4.2.3 芳烃类物质对NiY 沸石脱硫性能的影响 54-55
    4.3 NiY 沸石的吸附等温线 55-58
    4.4 本章小结 58-59
5 NiCeY 沸石的制备与吸附脱硫性能 59-77
    5.1 引言 59
    5.2 NiCeY 沸石的表征 59-63
        5.2.1 金属元素组成 59-60
        5.2.2 比表面积和孔道结构表征结果 60-62
        5.2.3 XRD 表征结果 62-63
    5.3 NiCeY 沸石的吸附性能 63-64
    5.4 Ce 与Ni 离子对NiCeY 沸石脱硫性能的影响 64-67
        5.4.1 Ce 与Ni 交换顺序对NiCeY 沸石脱硫性能的影响 64-65
        5.4.2 Ni (N03)2 交换液浓度对NiCeY 沸石脱硫性能的影响 65-66
        5.4.3 Ce(N03)3 交换液浓度对NiCeY 沸石脱硫性能的影响 66-67
    5.5 吸附条件对NiCeY 沸石脱硫性能的影响 67-71
        5.5.1 剂油比对NiCeY 沸石脱硫效果的影响 68
        5.5.2 甲苯与环己烯对NiCeY 沸石脱硫性能的影响 68-69
        5.5.3 吸附温度对NiCeY 沸石脱硫性能的影响 69-70
        5.5.4 吸附时间对NiCeY 沸石脱硫性能的影响 70-71
    5.6 NiCeY 沸石的吸附等温线 71-75
    5.7 本章小结 75-77
6 总结 77-80
    6.1 结论 77-78
    6.2 建议 78-80