甲醇直接催化脱氢制无水甲醛是一条新的工艺路线。自二十世纪六十年代以来,甲醇脱氢催化剂在国内外研究领域日益受到重视,虽然许多催化剂在反应中表现了良好的催化活性,但是大多数催化剂由于被还原和活性组分的蒸发而迅速失活,所以至今还未能实现工业生产。在研究的催化剂当中,碳酸钠催化剂表现了高的催化活性和甲醛选择性,而且该类催化剂在高温下非常稳定。因此,本文选择碳酸钠为研究对象,系统地考察了碳酸钠催化剂成型的制备方法、添加助剂和载体等对甲醇转化率和甲醛选择性的影响、脱氢工艺条件,同时对甲醇脱氢反应在碳酸钠催化剂上的反应机理进行了探讨。 1.系统地考察了碳酸钠催化剂脱氢催化性能。它们的催化性能表现为:当甲醇转化率低于60%时,甲醛的选择性都较为稳定;随着转化率的升高,甲醛的选择性下降;甲醇完全转化时,甲醛的选择性下降为零。 2.将碳酸钠催化剂成型制备成可工业应用的催化剂。在碳酸钠成型过程中加入硅酸盐作为粘合剂,加入活性碳作为助剂、皂土作为载体,制备成具有一定形状的工业应用催...
摘要3-5
ABSTRACT5-7
第一章 文献综述10-38
1.1 甲醛的性质、用途与消费10-15
1.1.1 甲醛的物理性质11-13
1.1.2 甲醛的化学性质13-15
1.2 甲醇的性质15-16
1.3 甲醛制备工艺16-23
1.3.1 目前的甲醛工业生产方法16-21
1.3.2 合成反应机理21-23
1.4 甲醇直接脱氢制无水甲醛研究现状和存在的问题23-34
1.4.1 甲醇直接脱氢热力学分析24-27
1.4.2 甲醇脱氢制甲醛催化剂的研究现状27-31
1.4.3 甲醇脱氢制甲醛反应机理研究31-34
1.5 工业催化剂的设计方法34-36
1.5.1 反应历程与热力学分析34-35
1.5.2 催化剂的组分筛选35-36
1.6 选题目的及研究内容36-38
1.6.1 选题意义36
1.6.2 工作设想及研究内容36-38
第二章 实验38-46
2.1 催化剂制备38
2.1.1 催化剂组分的筛选38
2.1.2 催化剂制备38
2.2 甲醇直接脱氢制甲醛实验过程及催化剂物性表征38-42
2.2.1 甲醇直接脱氢制甲醛实验38-41
2.2.2 催化剂物性表征41-42
2.3 实验数据的处理和计算42-46
第三章 结果与讨论46-73
3.1 甲醇进料方式的选择46-47
3.2 主催化剂的选择和催化活性评价47-55
3.2.1 碳酸钠制备条件对其催化性能的影响47-49
3.2.2 碳酸钠催化剂工艺条件的评价49-53
3.2.3 碳酸钠催化反应机理探讨53-54
3.2.4 小结54-55
3.3 工业成型Na_2CO_3催化剂组成和制备条件的选择55-65
3.3.1 Na_2CO_3~+Na_2SiO_3的制备55-59
3.3.2 Na_2CO_3~+Na_2SiO_3+活性炭+载体59-61
3.3.3 不同载体的添加对催化剂活性的影响61-62
3.3.4 工业成型碳酸钠催化剂制备条件的考察62-64
3.3.5 小结64-65
3.4 采用工业成型催化剂对甲醇脱氢制甲醛工艺条件的考察65-72
3.4.1 甲醇脱氢制甲醛反应温度的选择65-67
3.4.2 反应压力对甲醇转化率和甲醛选择性的影响67
3.4.3 甲醇脱氢制甲醛反应时间的考察67-68
3.4.4 甲醇脱氢制甲醛工业催化剂粒度的选择68-69
3.4.5 碳酸钠催化剂的失活与再生69-72
3.5 本章总结72-73
第四章 甲醛溶液的分离73-79
4.1 甲醛浓缩的方法及原理73-78
4.2 工作设想78-79
第五章 结论与建议79-82
5.1 结论79-80
5.2 下一步工作计划80-82
参考文献82-87
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